- 南大董林課題組針對(duì)不同目標(biāo)反應(yīng)精準(zhǔn)調(diào)控Pt單原子催化劑配位環(huán)境
- 發(fā)布日期：2022-12-07
近日，南京大學(xué)董林教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國(guó)中佛羅里達(dá)大學(xué)劉福東、Talat Rahman團(tuán)隊(duì)，提出了一種簡(jiǎn)單的焙燒溫度控制策略，在CeO2載體上成功制備了配位環(huán)境可調(diào)的Pt單原子催化劑。
近年來，單原子催化劑被廣泛應(yīng)用于能源和環(huán)境催化領(lǐng)域。隨著對(duì)單原子催化認(rèn)識(shí)的不斷深入，研究者們發(fā)現(xiàn)調(diào)控單原子位點(diǎn)的配位環(huán)境是調(diào)控其催化性能的有效手段。作為最經(jīng)典的單原子催化劑之一，Pt1/CeO2材料在催化消除大氣污染物和能源轉(zhuǎn)化相關(guān)反應(yīng)中的應(yīng)用得到了廣泛研究。雖然調(diào)控Pt單原子的配位環(huán)境是提升其催化性能的常見方法，然而，到目前為止，還沒有研究者重點(diǎn)關(guān)注精準(zhǔn)調(diào)控Pt單原子的配位環(huán)境使其適用于不同的催化反應(yīng)并同時(shí)揭示其內(nèi)在的構(gòu)效關(guān)系。
在前期工作的基礎(chǔ)上，南京大學(xué)董林教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國(guó)中佛羅里達(dá)大學(xué)劉福東、Talat Rahman團(tuán)隊(duì)，提出了一種簡(jiǎn)單的焙燒溫度控制策略，在CeO2載體上成功制備了配位環(huán)境可調(diào)的Pt單原子催化劑。系統(tǒng)的物理化學(xué)表征和理論計(jì)算結(jié)果表明，550 oC焙燒制備的Pt1/CeO2催化劑（Pt/CeO2-550）上Pt單原子主要位于CeO2晶面上的臺(tái)階邊緣位點(diǎn)，Pt-O配位數(shù)約為5，而800 oC焙燒制備的Pt1/CeO2催化劑（Pt/CeO2-800）上Pt單原子主要位于CeO2晶面平臺(tái)上的Ce取代位，并伴有局部畸變，Pt-O配位數(shù)約為4。在CO氧化和NH3氧化這兩種機(jī)動(dòng)車尾氣后處理系統(tǒng)內(nèi)常見且非常重要的反應(yīng)中，Pt/CeO2-550和Pt/CeO2-800催化劑上不同的Pt1-CeO2配位環(huán)境使他們?cè)贠2活化、NH3吸附和產(chǎn)物分子脫附等方面具有不同的性能，從而表現(xiàn)出了不同的催化活性趨勢(shì)。
他們還進(jìn)一步指出：通過精準(zhǔn)調(diào)控單原子催化劑的配位環(huán)境，可以調(diào)節(jié)單原子催化劑在不同催化反應(yīng)中對(duì)反應(yīng)物分子的吸附、活化能力和產(chǎn)物的脫附能力，這使得它們可以適用于不同的催化反應(yīng)中并達(dá)到更高的催化效率，這為針對(duì)不同目標(biāo)反應(yīng)設(shè)計(jì)高效單原子催化劑提供了新的思路。
本研究以"Fine-tuned local coordination environment of Pt single atoms on ceria controls catalytic reactivity"為題，在Nature Communications上發(fā)表（原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34797-2）。董林教授團(tuán)隊(duì)助理研究員譚偉為論文的第一作者，董林教授和高飛副教授為論文的共同作者。本研究得到了江蘇省機(jī)動(dòng)車尾氣污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和國(guó)家污染控制與資源化研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。
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