丁二腈（SN）基塑料晶體電解質（PCEs）因其出色的電化學性能而在固態鋰金屬電池（LMB）中顯示出巨大的前景。然而，受限于SN的低機械強度，SN基PCEs難以作為獨立的自支撐電解質薄膜，這嚴重限制了其實際應用。
近日，蘇州大學孫旭輝教授、張浩博士和常熟理工學院彭明發副教授合作通過一種簡便的相分離方法，提出了一種SN調控的聚（偏氟乙烯-共六氟丙烯）（PVDF-HFP）多孔宿主，作為解決這一問題的有希望的策略，這使得高性能的雙鹽SN基PCE（命名為DPCE）成為可能。所制備的宿主同時提供了均勻的多孔網絡和強大的機械支撐，這便于均勻地容納DPCE，并增加了DPCE的強度以限制枝晶生長。因此，得益于這種高效的宿主，在電流密度為0.1 mA cm-2的情況下，采用DPCE組裝的鋰對稱電池顯示出卓越的長期穩定性，時間超過1200小時。此外，組裝的磷酸鐵鋰電池在室溫下2C的條件下循環700次后容量保持率高達99.3%，顯示出開發高性能固態LMB的巨大潛力。
文章要點：
1. 受相分離法是一種簡單可控的合成多孔膜技術的啟發，這項工作首次提出在相分離過程中以SN作為PVDF-HFP的新型高沸點非溶劑，以為SN基PCEs構建結構可調的多孔支撐宿主。
2. 通過調整SN和PVDF-HFP的重量比，可以達到機械強度和孔網均勻性的平衡。此外，為了提高SN和鋰金屬的界面相容性，利用由LiTFSI和LiBOB組成的雙鹽體系作為Li+源。
3. 總的來說，在0.1 mA cm-2的條件下，由該宿主支持形成的雙鹽SN基PCE（DPCE）有效抑制了鋰對稱電池的鋰枝晶形成，從而循環時間長達1200小時。同時，組裝的Li|LiFeO4（LFP）電池在室溫下2 C的容量為121.5 mAh g-1，并且具有卓越的長期循環穩定性，循環700次后容量保持率為99.3%。
4. 這種微妙的多孔聚合物宿主設計有望被擴展到其他需要支持宿主的固態電池系統的電解質上。
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