- 蘇州大學(xué)Nat. Chem.：二維有機(jī)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的橫向外延生長
- 發(fā)布日期：2023-12-27
近日，蘇州大學(xué)廖良生教授、鄭敏教授和王雪東教授等人首次采用了液相生長和氣相生長過程的兩步策略合成了二維有機(jī)橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)（2D-OLHs）。2D-OLHs表現(xiàn)出精確的結(jié)構(gòu)和光學(xué)調(diào)制，邊緣/中心區(qū)域顯示特定的光發(fā)射。光傳輸測量表明，橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)空間激子轉(zhuǎn)換，可用于光子學(xué)應(yīng)用。研究還認(rèn)為，這種合成策略可以推廣到其他有機(jī)稠環(huán)芳烴分子材料家族。文章鏈接DOI：10.1038/s41557-023-01364-1。
與無機(jī)成分相比，二維有機(jī)異質(zhì)結(jié)構(gòu)橫向外延生長的研究現(xiàn)狀相對有限。雖然基于過渡金屬二摻雜物（TMDs）和鹵化物過氧化物等無機(jī)材料的橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和合成取得了重大進(jìn)展，但二維有機(jī)橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的發(fā)展仍處于早期階段。橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的大部分研究和合理設(shè)計(jì)都集中在無機(jī)成分上，而無機(jī)成分在光電器件中的應(yīng)用已顯示出巨大的潛力。例如，基于 TMDs 和鹵化物包晶的橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)已得到探索，由這些材料構(gòu)建的器件已顯示出卓越的性能。然而，二維有機(jī)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的橫向外延生長仍然是一個相當(dāng)大的挑戰(zhàn)。與無機(jī)材料相比，有機(jī)分子通常具有更高的復(fù)雜性和可變性，因此很難控制二維晶體的成核位置、取向和晶格錯配。此外，有機(jī)分子可能具有不同的生長動力學(xué)，需要對其化學(xué)成分和光電特性進(jìn)行精確的空間調(diào)控，以創(chuàng)建二維有機(jī)橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)。
在這里，作者報(bào)道了兩種方法（液相生長和氣相生長）的結(jié)合，從苝和苝甲醛衍生物合成2D OLH，其橫向尺寸約為20 μm，可調(diào)厚度范圍為20至400 nm。二維晶體的螺旋位錯生長行為顯示了晶格內(nèi)原子的螺旋排列，這避免了OLH的體積膨脹和收縮，從而最大限度地減少橫向連接缺陷。通過氣相生長方法選擇性控制 2D 晶體的成核和順序生長導(dǎo)致 2D OLH 的結(jié)構(gòu)反轉(zhuǎn)。由此產(chǎn)生的 OLH 顯示出良好的光傳輸能力和可調(diào)諧的空間激子轉(zhuǎn)換，可用于光子應(yīng)用。這種合成策略可以擴(kuò)展到其他有機(jī)多環(huán)芳烴家族，正如其他芘和苝衍生物所證明的那樣。
蘇州大學(xué)廖良生教授、鄭敏教授和王雪東教授等人成功演示了使用液相生長方法和氣相生長方法的2D OLH的兩步合成。調(diào)整生長方法是控制成核順序的實(shí)用方法，從而實(shí)現(xiàn)橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)化學(xué)成分的空間調(diào)制。液相生長方法可以以相對較低的成本大規(guī)模制備Pe?PeO橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)。以Pe?PeO為前驅(qū)體，采用氣相生長法成功制備了高晶體質(zhì)量的PeO?Pe橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)。更重要的是，通過合成Py?DbPy、MePy?Pe和BGP?PeO異質(zhì)結(jié)構(gòu)，成功證實(shí)了2D OLH橫向外延策略的通用性。
總體而言，這項(xiàng)工作提供了一條從有機(jī)二維晶體合成橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的途徑。具有調(diào)諧光學(xué)或電學(xué)特性的有機(jī)二維晶體的可控和順序集成是擴(kuò)大橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料范圍的重要一步，并為創(chuàng)建下一代光電器件打開了一扇窗。
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