近日，江南大學化工學院劉小浩教授團隊在構(gòu)建P-Rh位對（Site Pair）活性中心高效催化CO2加氫制乙醇的研究工作中取得重要進展，這一研究成果在催化領(lǐng)域權(quán)威期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上發(fā)表。該論文化工學院博士研究生鄭珂為第一作者，劉小浩教授為通訊作者。
隨著人們對全球變暖和可持續(xù)發(fā)展的日益關(guān)注，將溫室氣體二氧化碳通過加氫轉(zhuǎn)化為高價值燃料和化學品對于實現(xiàn)碳中和與促進循環(huán)經(jīng)濟發(fā)展具有重要的現(xiàn)實意義。然而，由于CO2是一種熱力學穩(wěn)定且化學惰性的反應物分子，反應過程中可形成多種中間體，它們之間定向偶聯(lián)形成更高碳數(shù)的單一產(chǎn)物極具挑戰(zhàn)。
單原子催化劑（SACs）由于其完全暴露的活性位點和100%原子利用率，在多相催化研究領(lǐng)域中引起研究者極大興趣。金屬有機框架（MOF）及其衍生的碳納米材料具有嚴格的金屬離子和有機配體的周期性分布，通過將其分子孔道作為“籠”來封裝和錨定金屬活性位點，可實現(xiàn)活性金屬的原子級分散。鋅基沸石咪唑酯骨架材料（ZIF-8）是一種經(jīng)典的MOF材料，具有豐富的孔籠和可控的孔結(jié)構(gòu)，使其有望成為制備單原子催化劑的模板。ZIF-8在惰性氣氛中經(jīng)高溫焙燒后，可轉(zhuǎn)化為氮摻雜的多孔碳材料。金屬位點作為反應物活化和中間物種吸附位點，在碳基材料中引入雜原子可影響金屬位點電子性質(zhì)和其配位環(huán)境，雜原子也可參與反應物或中間物種的吸附活化，從而調(diào)控催化反應性能。根據(jù)文獻調(diào)研，到目前為止，尚未有“非金屬-金屬位對活性中心（Nonmetal-Metal Site-Pair Active Sites）”應用于CO2加氫制乙醇的研究報道。
近日，江南大學化工學院劉小浩教授團隊基于MOF材料有利于分散金屬活性位點的優(yōu)勢，報道了一種新型銠基單原子催化劑。催化劑的合成過程為：將ZIF-8和Rh前驅(qū)體混合，利用MOF能夠提供周期性分布空心籠的特點，通過微孔空間限域效應，將三苯基膦（PPh3）原位封裝在ZIF-8的籠中。ZIF-8作為模板和含氮碳源，在惰性氣氛下經(jīng)高溫熱解后，磷取代原子分散的Rh-N4位點中的N，形成Rh-N3P1位點。通過這一簡單策略，可以精準地調(diào)節(jié)Rh活性金屬位點的配位結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。
上述研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目課題（2023YFB4103201）、國家自然科學基金（22379053, 21878127）和中國博士后科學基金（2022M711358）的資助。
文章鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337324000419
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