如何準(zhǔn)確捕捉CO?還原反應(yīng)(CO?RR)過程中的關(guān)鍵中間體,始終是理解C–C偶聯(lián)路徑、提升C??產(chǎn)物選擇性的核心科學(xué)問題。本工作中,南京航空航天大學(xué)孫明旭等人構(gòu)建了一種二維Cu納米線陣列,通過引入疏水界面和結(jié)構(gòu)共振條件,顯著增強(qiáng)了原位拉曼的信號(hào)強(qiáng)度,使得諸如CH?、CH?CO等此前極難直接觀測(cè)到的post-CO中間體得以清晰呈現(xiàn)。結(jié)合DFT計(jì)算,我們揭示了CH?與CO之間的不對(duì)稱偶聯(lián)通道是通往C??產(chǎn)物(如乙烯、乙酸)的關(guān)鍵路徑,并進(jìn)一步指出CH?CO可能是決定反應(yīng)速率的重要中間體。這項(xiàng)研究不僅補(bǔ)充了CO?RR中間體識(shí)別的實(shí)驗(yàn)證據(jù)鏈,也為C??路徑的機(jī)制討論提供了新的視角。
碳轉(zhuǎn)化與電催化領(lǐng)域青年學(xué)者孫明旭提出了多碳產(chǎn)物的C–C偶聯(lián)路徑源于CH?與CO的非對(duì)稱偶聯(lián)機(jī)制;并開發(fā)全金屬自支撐電極用于“一體化”氣體擴(kuò)散CO?電催化體系,形成代表性技術(shù)路徑。以第一作者在Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Science、ACS Catalysis等期刊發(fā)表多篇論文,成果被《日刊工業(yè)新聞》《日經(jīng)科技展望》等海外媒體報(bào)道。現(xiàn)圍繞“碳中和”戰(zhàn)略,聚焦綠色合成技術(shù)開發(fā),主持國(guó)家重大人才工程A類基金、江蘇省自然科學(xué)基金、日本科學(xué)技術(shù)振興機(jī)構(gòu)(JST)“脫碳”專項(xiàng)基金等多項(xiàng)科研項(xiàng)目。擔(dān)任Research、Green Carbon、Carbon Neutralization、FlexMat期刊青年編委。
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