ChemSocRev (Chemical Society Reviews) 是英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)出版的一本頂尖期刊,發(fā)表高影響力、高權(quán)威性和高可讀性的綜述論文。從 1947 年創(chuàng)辦的前身 Quarterly Review of the Chemical Society 算起,ChemSocRev 在這 70 多年里發(fā)表了許多影響深遠(yuǎn)的綜述論文,已經(jīng)成長(zhǎng)為化學(xué)科學(xué)領(lǐng)域最具影響力和認(rèn)可度的期刊之一,同時(shí)在所有科技期刊中也長(zhǎng)期穩(wěn)居各種影響力指標(biāo)排名的前列。
「對(duì)稱(chēng)性破缺」已成為對(duì)催化位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行微調(diào)的一種有效策略,能顯著提升單原子催化劑 (single-atom catalysts, SACs) 的電催化性能。因本身的固有特性,傳統(tǒng) SACs(如 M–N? 構(gòu)型)的電子密度分布往往是對(duì)稱(chēng)的,這會(huì)導(dǎo)致催化劑對(duì)反應(yīng)中間體的吸附和活化效果欠佳,限制了催化效率。
通過(guò)打破 SACs 的對(duì)稱(chēng)性,可調(diào)控活性中心周?chē)碾娮臃植迹M(jìn)而優(yōu)化關(guān)鍵中間體的選擇性和吸附強(qiáng)度。這些變化直接影響反應(yīng)路徑,降低能壘并增強(qiáng)催化活性。然而,如何通過(guò) SACs 對(duì)稱(chēng)性破缺實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)調(diào)控以優(yōu)化催化性能,仍是具挑戰(zhàn)性的問(wèn)題。

由南京工業(yè)大學(xué)戴志暉教授、劉蘇莉教授和清華大學(xué)王定勝教授帶領(lǐng)的團(tuán)隊(duì)在 ChemSocRev 發(fā)表的這篇綜述聚焦于催化劑的原子級(jí)對(duì)稱(chēng)性破缺策略——包括電荷破缺、配位破缺和幾何破缺——以及它們?cè)陔娮咏Y(jié)構(gòu)調(diào)控與活性位點(diǎn)設(shè)計(jì)中的電催化應(yīng)用,并通過(guò)與密度泛函理論 (DFT) 相結(jié)合的先進(jìn)表征技術(shù)闡明了這些策略對(duì)氧化、還原及雙功能催化反應(yīng)的影響。該篇綜述強(qiáng)調(diào)了對(duì)稱(chēng)破缺結(jié)構(gòu)在催化中的重要性,并指出需進(jìn)一步研究如何開(kāi)展原子級(jí)尺度上的精準(zhǔn)調(diào)控。
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