納米限域光熱催化技術(shù)通過精準(zhǔn)構(gòu)筑微納限域空間,實(shí)現(xiàn)對光熱轉(zhuǎn)換效率與反應(yīng)選擇性的協(xié)同強(qiáng)化。其核心在于利用空間限域效應(yīng),優(yōu)化反應(yīng)物/中間體的傳質(zhì)能壘分布,突破傳統(tǒng)催化體系的效率瓶頸,為碳中和目標(biāo)提供了創(chuàng)新解決方案。本綜述系統(tǒng)闡釋了該技術(shù)的核心物理化學(xué)機(jī)制、先進(jìn)工程策略及其在太陽能燃料合成領(lǐng)域的前沿進(jìn)展,揭示了限域微環(huán)境內(nèi)獨(dú)特的場效應(yīng)對光熱能效與產(chǎn)物選擇性的顯著提升作用。深入解析了限域空間內(nèi)光熱轉(zhuǎn)換、傳質(zhì)吸附調(diào)控、反應(yīng)路徑優(yōu)化及光-熱-質(zhì)多場協(xié)同等基礎(chǔ)科學(xué)問題;重點(diǎn)論述了限域結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)構(gòu)筑、高效光熱活性組分集成、催化位點(diǎn)原子級設(shè)計及界面工程優(yōu)化等關(guān)鍵創(chuàng)新策略。該技術(shù)在光驅(qū)動制氫、CO2資源化轉(zhuǎn)化、CH4干/濕重整及低碳烷烴定向升級等領(lǐng)域展現(xiàn)出變革性應(yīng)用潛力,但仍面臨多物理場耦合機(jī)制不明晰、亞納米級材料精準(zhǔn)創(chuàng)制與長效穩(wěn)定性挑戰(zhàn)、熱管理與傳質(zhì)過程失配、反應(yīng)動力學(xué)與傳質(zhì)速率博弈、復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)選擇性精準(zhǔn)調(diào)控及規(guī)?;こ谭糯舐窂饺笔У汝P(guān)鍵科學(xué)瓶頸。本綜述為深入闡明限域催化反應(yīng)本質(zhì)、創(chuàng)制新型多功能材料、突破系統(tǒng)穩(wěn)定性極限、實(shí)現(xiàn)跨尺度過程強(qiáng)化與系統(tǒng)集成、最終推動高效高選擇性太陽能燃料合成工業(yè)化進(jìn)程規(guī)劃了清晰的發(fā)展路徑。
本文亮點(diǎn):
1. 本綜述深入探討了限域空間內(nèi)的基本機(jī)制,包括光熱轉(zhuǎn)換、傳質(zhì)與吸附調(diào)控、反應(yīng)路徑優(yōu)化,以及光、熱、傳質(zhì)多場耦合。
2. 本綜述系統(tǒng)評述了納米限域光熱催化,重點(diǎn)關(guān)注限域結(jié)構(gòu)的精確構(gòu)筑、光熱活性組分的合理整合與設(shè)計、催化活性位點(diǎn)的原子級精度調(diào)控,以及限域界面的協(xié)同優(yōu)化。
3. 本綜述總結(jié)了其在太陽能燃料合成中的應(yīng)用:顯著提升光熱驅(qū)動制氫效率;實(shí)現(xiàn)高選擇性CO2轉(zhuǎn)化為甲烷和多碳燃料;推進(jìn)CH4干/濕法重整與輕質(zhì)烷烴的定向升級??朔藗鹘y(tǒng)催化在轉(zhuǎn)化率和選擇性方面的瓶頸。
4. 本綜述強(qiáng)調(diào)了持續(xù)存在的挑戰(zhàn):光-熱-質(zhì)耦合機(jī)制不明晰;亞納米尺度材料精度與穩(wěn)定性之間存在難以調(diào)和的矛盾;傳質(zhì)/反應(yīng)動力學(xué)失配;復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)調(diào)控能力不足;以及跨尺度熱管理/規(guī)模化路徑的缺失。
第一作者:賀紅斌,任宇奇,彭若軒;通訊作者:李乃旭教授,劉向雷教授;通訊單位:東南大學(xué),南京航空航天大學(xué)。
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