塑料廢棄物的大量累積已成為21世紀(jì)最嚴(yán)峻的環(huán)境挑戰(zhàn)之一。截至近年,全球填埋場和自然生態(tài)系統(tǒng)中的塑料垃圾已超過49億噸,預(yù)計到2050年將激增至120億噸。其中,聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)是全球使用最廣泛的聚酯材料,年產(chǎn)量超過8200萬噸,占全球塑料產(chǎn)量的約8%。傳統(tǒng)的PET化學(xué)回收方法,如水解和醇解,雖被廣泛探索,但如何高效、高選擇性地將其轉(zhuǎn)化為單一高值化學(xué)品,尤其是市場需求大、純度要求極高的對二甲苯(PX),一直是學(xué)術(shù)界與產(chǎn)業(yè)界面臨的核心難題。現(xiàn)有金屬催化劑體系往往因副反應(yīng)導(dǎo)致選擇性不理想。
近日,南京大學(xué)景亞軒助理教授、崔昕毅教授合作開發(fā)了一種通過分步氫溢流構(gòu)建的CuCo/CoO?催化劑,實現(xiàn)了廢棄PET塑料到對二甲苯(PX)的近定量轉(zhuǎn)化(>99.9%),其性能顯著優(yōu)于各類銅基、鈷基以及已報道的貴金屬催化劑。該策略通過獨特的氫溢流過程,誘導(dǎo)產(chǎn)生了部分相變的Co?物種和富含氧空位的Co?/CoO?界面。前者提升了氫氣解離效率,后者則促進(jìn)了PET中C-O鍵的活化并調(diào)控了底物-產(chǎn)物的吸附平衡,二者協(xié)同作用帶來了卓越的催化性能。該催化劑對30余種實際聚酯塑料展現(xiàn)廣譜適用性,技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析更揭示了其顯著的二氧化碳減排潛力與有競爭力的加工成本。這一成果為塑料廢棄物的升級回收及先進(jìn)多相催化劑的設(shè)計提供了寶貴見解。相關(guān)論文以“Stepwise hydrogen spillover–engineered synergistic sites enable near-quantitative conversion of waste PET to p-xylene”為題,發(fā)表在Nature Communications。
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