金屬鹵化物鈣鈦礦材料被認(rèn)為是最有前途的半導(dǎo)體材料之一,在發(fā)光二極管(LED)、太陽(yáng)能電池和激光器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。在鈣鈦礦光電器件領(lǐng)域,引入添加劑進(jìn)行缺陷鈍化(如鈍化空位缺陷:類似于一個(gè)晶體上有一些缺失的部分,添加劑分子可以進(jìn)行填補(bǔ))是實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量鈣鈦礦材料的有效策略,然而目前關(guān)于添加劑對(duì)鈣鈦礦晶體形成過(guò)程的影響還缺乏深入的理解。日前,南京工業(yè)大學(xué)黃維院士和王建浦教授、王娜娜教授團(tuán)隊(duì)基于對(duì)添加劑誘導(dǎo)結(jié)晶過(guò)程的研究,設(shè)計(jì)出具有氨基和羧基雙官能團(tuán)的新型添加劑分子,制備的近紅外鈣鈦礦LED器件外量子效率(電轉(zhuǎn)化成光的量子效率)達(dá)到22.2%,刷新了近紅外鈣鈦礦LED的效率紀(jì)錄。研究成果近日刊登在《自然?通訊》。
針對(duì)關(guān)于添加劑如何誘導(dǎo)鈣鈦礦材料形成高質(zhì)量晶體尚不清晰的現(xiàn)狀,該研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)研究發(fā)現(xiàn),鈣鈦礦的結(jié)晶過(guò)程是由添加劑與前驅(qū)體溶液中的甲酰胺碘(FAI)相互作用決定的。
“含氨基(-NH?)的添加劑能與FAI形成中間結(jié)構(gòu),使前驅(qū)體中游離的FAI耗盡,這將有利于溶液法制備薄膜初期從溶液表面垂直向下生長(zhǎng)鈣鈦礦晶體,最終在退火過(guò)程中(也就是高溫加熱過(guò)程中使薄膜中的液體揮發(fā)掉的過(guò)程),形成結(jié)晶性高、晶界少的垂直取向鈣鈦礦晶體。” 王娜娜教授說(shuō),相反,與甲酰胺碘相互作用較弱的添加劑,如羧基分子,對(duì)結(jié)晶過(guò)程的影響較小,主要是鈍化鹵化物空位的缺陷,填補(bǔ)晶體上一些缺失的部位。
基于這一認(rèn)識(shí),研究人員設(shè)計(jì)了具有氨基和羧基雙官能團(tuán)的新型添加劑分子,制備的近紅外鈣鈦礦LED器件,外量子效率達(dá)到22.2%,再次刷新了鈣鈦礦LED的效率紀(jì)錄。“通過(guò)加入一種新型的多功能添加劑,來(lái)控制結(jié)晶過(guò)程,填補(bǔ)晶體上的各種缺陷,從而大大提高了器件效率。” 論文第一作者朱琳博士表示。
更重要的是,這項(xiàng)研究還給出了一種添加劑篩選的普適性方法,對(duì)實(shí)現(xiàn)高性能鈣鈦礦光電器件具有重要意義,“我們的研究表明,以后選擇添加劑,一方面需要具有可以鈍化缺陷的官能團(tuán),另一方面需要具有類似氨基的官能團(tuán)使鈣鈦礦晶體垂直取向生長(zhǎng),這樣才可以使晶體生長(zhǎng)的質(zhì)量更高。” 王建浦教授表示。
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