近日，中國科學院上海高等研究院陳新慶研究員團隊在分子篩催化劑用于丙烯氣相環(huán)氧化制環(huán)氧丙烷(PO)研究中取得進展。
該研究報道了一種多級孔鈦硅分子篩(TS-1)負載的非貴金屬Ni納米粒子催化劑，可有效催化丙烯與H?和O?的氣相環(huán)氧化反應(yīng)，并對其構(gòu)效關(guān)系及催化機理進行了深入研究。與傳統(tǒng)的負載型金催化劑相比，使用非貴金屬/分子篩催化劑具有明顯的經(jīng)濟優(yōu)勢。
環(huán)氧丙烷作為第三大丙烯衍生物是非常重要的有機化工原料，主要用于生產(chǎn)聚醚多元醇、丙二醇及丙二醇醚等，由它衍生出的下游產(chǎn)品數(shù)量龐大且應(yīng)用廣泛。丙烯、氫氣和氧氣一步環(huán)氧化制備環(huán)氧丙烷相比于傳統(tǒng)的工業(yè)生產(chǎn)方法具有工藝簡單、環(huán)境和經(jīng)濟效益高等優(yōu)勢，受到了學術(shù)界和工業(yè)界的共同關(guān)注。目前所報道的催化劑主要為貴金屬催化劑，眾所周知貴金屬催化劑存在價格昂貴及儲量有限的缺點。因此，開發(fā)具有低成本、高活性的非貴金屬催化劑成為當前研究的關(guān)鍵。
該研究團隊首次通過沉積沉淀法將Ni納米顆粒負載在多級孔鈦硅分子篩(TS-1)上，開發(fā)出一種非貴金屬Ni/TS-1催化劑。該催化劑在丙烯的氣相環(huán)氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。在反應(yīng)溫度為200℃時，丙烯轉(zhuǎn)化率為6.8%，PO選擇性為76.8%。
通過多種表征方法對催化劑構(gòu)效關(guān)系及反應(yīng)機理進行了研究，證明了鎳物種的存在可催化氫氣和氧氣發(fā)生反應(yīng)，從而誘導(dǎo)活性自由基的形成，實現(xiàn)H?O?的原位合成，進而將丙烯氧化為環(huán)氧丙烷。
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