近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員鄧德會、副研究員崔曉菊和于良等在甲烷室溫電催化轉(zhuǎn)化的研究中取得新進展。團隊實現(xiàn)了由高壓-電芬頓驅(qū)動的甲烷與氧氣室溫高效催化轉(zhuǎn)化制甲酸，為低溫下甲烷與氧氣的高效催化轉(zhuǎn)化提供了新思路。相關(guān)成果以封面文章形式發(fā)表于《美國化學(xué)會志》。
甲烷與氧氣直接催化轉(zhuǎn)化制高附加值含氧化學(xué)品是天然氣資源高值化利用的有效途徑。然而，在溫和條件下活化氧氣分子形成能夠解離甲烷C-H鍵的高活性氧物種非常困難，導(dǎo)致低溫下甲烷與氧氣高效轉(zhuǎn)化極具挑戰(zhàn)性。
在該研究中，團隊基于自主研制的高壓-電化學(xué)反應(yīng)釜，開發(fā)了由高壓-電芬頓驅(qū)動的甲烷與氧氣催化轉(zhuǎn)化新途徑，在電解池的陰極區(qū)實現(xiàn)室溫下電催化甲烷與氧氣高效轉(zhuǎn)化制甲酸。
研究表明，氧氣首先在陰極銀箔上經(jīng)由兩電子轉(zhuǎn)移路徑還原生成雙氧水，雙氧水進一步與溶液中的Fe2+通過均相芬頓反應(yīng)，生成高活性的氧物種羥基自由基，羥基自由基連續(xù)活化C-H鍵并將甲烷轉(zhuǎn)化成甲酸。
團隊進一步發(fā)現(xiàn)，提高氧氣的分壓可促進雙氧水的生成，而提高甲烷的分壓可以有效增加溶液中甲烷和羥基自由基之間的碰撞概率，進而提高產(chǎn)物甲酸的收率和法拉第效率。
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