近日，中國科學院化學研究所光化學實驗室趙進才課題組章宇超等在光電催化氨氮廢水處理方面取得進展，揭示了光電化學全解池中偏壓分布的普遍規律與調控原則。
尿素氧化反應是環境氨氮廢水處理的重要途徑，同時也是光電化學水裂解制氫中廣受關注的陽極半反應。高效的尿素—亞硝酸鹽轉化有助于實現人工氮循環的閉環，建立可持續的氮經濟。然而，當前光電催化尿素分解研究中往往面臨著緩慢的碳—氮鍵解離動力學與低產物選擇性等問題。
研究團隊發現在氧化鎳修飾的N型硅光陽極表面，捕獲態空穴與吸附態尿素之間存在強吸引作用，其可誘發近乎無能壘的氮—氧偶聯過程，繼而削弱尿素分子中碳—氮鍵的成鍵能力并提升尿素分解動力學。定量結果顯示，當表面空穴覆蓋度由0提升至1時，尿素分解活化能從0.74eV降低至0.41eV，對應的尿素分解速率提升超兩個數量級。這一工作為提升光電催化尿素氧化活性提供了新策略。
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