近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強和研究員慕仁濤團隊在氧化物—氧化物界面催化研究中取得新進展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOx)蓋層，可以解耦二氧化碳與氫氣的競爭活化過程，并有效解決了氧化物表面二氧化碳強吸附毒化氫氣活化的難題，實現(xiàn)了高效催化加氫反應。相關成果發(fā)表在《德國應用化學》。
金屬氧化物在涉氫催化反應中具有重要作用，對其表界面結構進行有效調(diào)控是提高氧化物催化涉氫反應性能的關鍵。該團隊在前期的研究中通過構筑氧化物表界面活性中心調(diào)控氫氣活化，特別利用了氧化物與氧化物之間的界面限域效應，有效增強催化加氫反應的選擇性和穩(wěn)定性。
本工作中，研究人員通過氣相遷移法在ZnCr2O4表面形成了單分散ZnOx蓋層結構，制備出新型催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑的ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供二氧化碳吸附位點，而單分散ZnOx蓋層則提供氫氣的均裂活化位點并形成穩(wěn)定的Zn-H物種。這種雙位點設計有效解決了二氧化碳強吸附抑制氫氣活化的問題。
經(jīng)試驗，在723K反應條件下，新型催化劑展現(xiàn)出33%的二氧化碳轉化率和100%的一氧化碳選擇性，并穩(wěn)定運行超過150小時。
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