近日，華東理工大學催化反應工程團隊段學志教授、曹約強特聘研究員基于吸附構型匹配策略在炔烴加氫催化劑創制方面取得新進展，構建兼具表面Pd1Sb2三原子位點與近表面Pd位點（Pdns）的PdSb金屬間化合物催化劑，實現烴類吸附與氫氣活化位點的空間解耦，突破了加氫反應活性與選擇性平衡制約。相關研究成果在線發表于《美國化學會志》。
低碳炔烴選擇性加氫是基于石腦油和低碳烷烴裂解制備聚合級乙烯和丙烯的關鍵反應。盡管傳統Pd基催化劑因未填充的d軌道電子結構表現出高活性，但在高炔烴轉化率下仍易發生過度加氫和偶聯副反應。先前研究表明，通過精確調控活性位點的電子結構和空間構型，實現炔烴的強σ吸附和烯烴的弱π吸附，從而打破活性與選擇性之間的制約關系。催化劑表面活性位點的精準設計可以實現烴類分子的吸附構型匹配，但炔烴與氫氣的競爭吸附往往導致氫活化受限。為此，研究團隊提出表面-近表面位點協同催化設計理念，構建兼具表面Pd1Sb2三原子位點和近表面Pd位點的PdSb金屬間化合物催化劑，實現了炔烴吸附與氫氣活化的位點解耦，顯著提升了低碳炔烴選擇性加氫性能。
該團隊利用Pd/Mg/Al-LDHs的層間限域效應實現Pd原子原位捕獲熔融Sb原子，經過高溫誘導有序化生成穩定的PdSb金屬間化合物催化劑。球差電鏡和X射線吸收譜解析了其表面Pd1Sb2三原子位點及近表面Pd位點的獨特結構特征。結合吸附構型解析、HD同位素交換及原位紅外光譜等機理研究手段，發現表面Pd1Sb2位點可以匹配炔烴的σ-吸附構型以及烯烴的π-吸附構型；同時，Pd1Sb2鄰近的近表面Pd位點與其協同實現了H2自發解離。催化性能評價結果表明，該PdSb催化劑在模擬工業條件下，實現了乙炔和丙炔的100%轉化，其中乙炔半加氫的乙烯選擇性高達96.50%，丙炔半加氫的丙烯選擇性高達98.65%，顯著優于目前已報道的Pd基催化劑。
中華人民共和國國家發展和改革委員會 中華人民共和國工業和信息化部 中華人民共和國應急管理部 中華人民共和國生態環境部 中華人民共和國科學技術部 中華人民共和國財政部 中華人民共和國商務部 中國石油和化學工業聯合會
江蘇省發展和改革委員會 江蘇省工業和信息化廳 江蘇省財政廳 江蘇省生態環境廳 江蘇省科學技術廳 江蘇省商務廳 江蘇省應急管理廳 江蘇省市場監督管理局 江蘇省統計局
北京市化學工業協會 天津市石油和化工協會 遼寧省石油和化學工業協會 內蒙古石油和化學工業協會 重慶市石油與天然氣學會 河北省石油和化學工業協會 山西省化學工業協會 吉林省能源協會 黑龍江省石化行業協會 浙江省石油和化學工業行業協會 安徽省石油和化學工業協會 福建省石油和化學工業協會 江西省石油和化學工業協會 河南省石油和化學工業協會 湖北省石化行業協會 湖南省石油化學工業協會 廣東省石油和化學工業協會 海南省石油和化學工業行業協會 四川省化工行業協會 貴州省化學工業協會 云南省化工行業協會 陜西省經濟聯合會 甘肅省石化工業協會 青海省化工協會
電話：協會：025-8799064 學會：025-86799482
會員服務部：025-86918841
信息部：025-86910067
傳真：025-83755381
郵箱：jshghyxh@163.com
郵編：210019
地址：南京市夢都大街50號東樓(省科技工作者活動中心)5樓
蘇公網安備 32010502010057號
備案號：蘇ICP備2026013520號-2 “堅決打贏禁毒人民戰爭”專欄—法律法規
電話：025-8799064
會員服務部：86918841
信息部：86910067
傳真：025-83755381
郵箱：jshghyxh@163.com
郵編：210019
地址：南京市夢都大街50號東樓(省科技工作者活動中心)5樓
