近日，從中國科學院青島生物能源與過程研究所傳出消息，該院研究員劉立成科研團隊開發出一種普適性的氨基化改性方法，原創性地提出對過渡金屬單原子催化劑的碳載體實施胺化改性來調控催化劑的電子結構，可提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化二氧化碳(CO?)生成一氧化碳(CO)的催化反應電流密度。
在碳達峰和碳中和的大背景下，利用風電、太陽能發電等可再生能源驅動電催化CO?生成具有經濟價值的CO、乙醇等燃料化學品具有重要的研究價值。據劉立成介紹，他們在胺化改性單原子催化劑基礎上，進一步優化裝配了氣體擴散電極的流動反應器，實現了工業應用級反應電流密度，達到了工業CO?還原的要求。
“將CO?還原為重要的工業原料CO是相對較成熟的技術，目前提高產物選擇性、降低催化電位、增大催化反應電流密度等關鍵科學問題上已取得系列進展。但在實際應用中CO?電催化還原反應的電流密度仍然較小，無法滿足工業化應用要求，仍需要解決大電流密度工作條件下的產物選擇性、穩定性以及系統成本過高的問題。”劉立成表示。
此前有研究表明，以氮摻雜碳為載體的過渡金屬單原子催化劑(M-N/C)因其較高的原子利用效率和簡單的制備方法在電催化還原CO?過程中表現出較好的應用前景。當前對M-N/C催化劑研究主要集中在調節配位環境和增加單原子活性位點方面。盡管在電催化還原CO?過程中CO選擇性達到90%。然而催化劑對反應中間體的吸附能力有限導致反應電流密度較差，無法滿足工業CO?還原應用的要求。
“針對以上問題，基于前期在CO?吸附領域的研究積累，我們發現通過在不破壞單原子結構的情況下用氨基改性M-N/C催化劑中的碳載體，可以有效地提高CO?電催化還原性能。”劉立成介紹說。
胺化的鎳單原子催化劑在0.89V的過電位下可以實現超過400mA/cm2的活性電流密度，并且可以保持接近90%的電流效率。此外，深入的機理研究揭示出胺化改性增強催化劑對CO?分子和中間體COOH*的吸附能力，以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉移是本征催化活性增強的主要原因。
“胺化單原子催化劑的催化性能達到了工業CO?還原的要求，具有產業化的前景。”劉立成表示，“目前來看，工業化CO?還原應用還需要基于胺化單原子催化劑，進一步研發高效的電解池反應器，解決能量利用效率、設備長期運行的穩定性等問題，這也是我們目前正在攻關的方向。”
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