近日,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的研究人員設(shè)計(jì)構(gòu)筑了黑磷負(fù)載的金單原子催化劑Au1/BP,實(shí)現(xiàn)了甲烷在溫和條件下高選擇性氧化制甲醇。
以氧氣作為氧化劑來實(shí)現(xiàn)甲烷的選擇性氧化生成甲醇,不僅綠色環(huán)保,還具有原子經(jīng)濟(jì)性。然而,甲烷分子具有高度的四面體對(duì)稱性,其碳?xì)滏I難以被活化。同時(shí),甲烷的部分氧化產(chǎn)物也存在著容易過度氧化到二氧化碳的問題。因此,甲烷的活化和定向轉(zhuǎn)化被譽(yù)為是催化,乃至化學(xué)領(lǐng)域的“圣杯”。
研究發(fā)現(xiàn),在光照條件下,以氧氣為氧化劑,Au1/BP催化劑能夠在水溶液中催化甲烷部分氧化生成甲醇,甲醇選擇性大于99%。進(jìn)一步的機(jī)理研究表明,光照條件下生成的甲醇中的氧既可以來自于水,也可以來自于氧氣。
研究人員通過理論計(jì)算對(duì)反應(yīng)的選擇性進(jìn)行了探究。結(jié)果發(fā)現(xiàn),在Au1/BP催化劑表面,甲烷脫第一個(gè)氫生成CH3-很容易,是放熱反應(yīng),然而CH3-繼續(xù)脫氫則是吸熱反應(yīng)。因此,Au1/BP催化劑能夠穩(wěn)定CH3-,抑制過度脫氫。并且甲醇進(jìn)一步被氧化的能壘,遠(yuǎn)高于甲烷活化和甲醇脫附的表觀活化能,甲烷氧化產(chǎn)生的甲醇更容易從催化劑表面脫附進(jìn)入到溶液中而不是被過度氧化。
該項(xiàng)研究成果揭示了甲烷選擇性氧化過程中氧氣和甲烷的活化機(jī)制,并為水在反應(yīng)過程中的作用提供了新理解,為甲烷高選擇性轉(zhuǎn)化催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路。
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