近日，中國科學院福建物質結構研究所的研究人員設計合成了一種含12個疊氮基團的新型鎳酞菁(N?NiPc)分子材料，用于構筑單分子異質結型雙功能電催化劑，實現了陰極CO?還原和陽極氧化納米聚合的優異性能與高效集成。
利用可再生電力將CO?高效轉化為高附加值的化學品和燃料，對解決能源和環境危機具有重要的戰略意義。目前，電催化CO?還原存在還原電勢高、電流密度小、產物選擇性低等問題，阻礙了其工業化應用。開發結構明確、高效穩定的電催化劑是解決這些問題的關鍵。在眾多電化學CO?還原催化劑中，具有明確M-N?結構的異相分子基催化劑表現出了巨大優勢。
研究人員表示，由于N?NiPc獨特的分子結構，通過強π-π堆積、電荷轉移作用以及共價鍵合作用，可以將N?NiPc以單分子形式錨定在碳納米管表面，實現了高穩定的單分子異質結電催化劑的構建。這種結構獨特的單分子異質結實現了活性中心的最大化利用，單分子異質結內的強相互作用可有效調控M-N?催化中心的電子結構，從而實現出色的催化性能。
測試結果表明，制備的單分子異質結電催化劑表現出100%的CO選擇性、大的電流密度、高的轉化頻率以及優異的穩定性。進一步研究發現，催化劑中豐富的疊氮基團除用于共價錨定，多余的疊氮基團還可以被原位電化學加氫衍變為豐富的氨基基團，在M-N?活性中心周圍構筑富氨基的特殊局域微環境，從而提高CO?的局域濃度并促進活化。
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